科技日報記者 吳長鋒
記者從中國科學技術大學獲悉，該校路軍嶺教授課題組和李微雪教授課題組合作，通過理性設計與精準構筑單原子殼層的雙金屬催化劑這一新策略，成功打破了鉑顆粒中活性-選擇性的蹺蹺板關系，在溫和條件下實現了高活性和高化學選擇性加氫。研究成果于10月18日在線發表在國際著名期刊《自然催化》上。
中國科學技術大學供圖
金屬納米顆粒尺寸對負載型金屬納米材料的催化活性和選擇性有著重要影響。從幾何結構上看，隨著金屬顆粒尺寸的減小，邊角、臺階等低配位原子比例逐漸升高。從電子結構上看，金屬顆粒的電子能級也因量子尺寸效應發生顯著改變，極大地影響表面金屬原子和反應物之間的軌道雜化和電荷轉移。然而，上述幾何與電子效應之間強耦合且隨尺寸演化的行為往往會制約催化性能的優化，在眾多催化反應中，導致活性和選擇性呈現蹺蹺板關系。
針對上述難題，研究人員通過理論計算揭示了這一蹺蹺板關系源于鉑顆粒中幾何效應與電子效應之間的相互耦合。基于理論的預測，研究人員利用特有的原子層沉積技術在大粒徑的金/二氧化硅上精準制備出單個鉑殼層的雙金屬核殼催化劑。實驗數據表明，該催化劑在加氫中展現出優異的催化性能，產率遠優于金鉑合金以及單金屬鉑催化劑，成功實現了高活性下的高化學選擇性加氫，打破了化學選擇性加氫反應中活性與選擇性呈蹺蹺板關系的難題。
單殼層的雙金屬核殼催化劑中獨特的幾何結構和電子結構的性質，為未來設計高化學選擇性和活性的金屬催化劑提供了一種更有前景的策略。
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